第 ４１ 卷第 ５ 期 ２０２１ 年 ５ 月 环　 境　 科　 学　 学　 报 　 Ａｃｔａ Ｓｃｉｅｎｔｉａｅ Ｃｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ Ｖｏｌ．４１，Ｎｏ．５ Ｍａｙ， ２０２１ ＤＯＩ：１０．１３６７１ ／ ｊ．ｈｊｋｘｘｂ．２０２１．０１４６ 郝晓地，王邦彦，刘然彬， 等．２０２１．碳中和 ＶＳ 水体甲烷超量释放 ／ 甲烷悖论［ Ｊ］ ．环境科学学报，４１（５） ：１５９３⁃ １５９８ Ｈａｏ Ｘ Ｄ， Ｗａｎｇ Ｂ Ｙ， Ｌｉｕ Ｒ Ｂ， ｅｔ ａｌ． ２０２１．Ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ ｖｓ ｅｘｃｅｓｓ ｍｅｔｈａｎｅ ｒｅｌｅａｓｅ ｆｒｏｍ ｗａｔｅｒ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔｓ ／ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ［ Ｊ］ ．Ａｃｔａ Ｓｃｉｅｎｔｉａｅ Ｃｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ，４１（５） ：１５９３⁃ １５９８ 碳中和 ＶＳ 水体甲烷超量释放 ／ 甲烷悖论 郝晓地 ∗ ，王邦彦，刘然彬，江瀚 北京建筑大学城市雨水系统与水环境省部共建教育部重点实验室，中⁃荷污水处理技术研发中心，北京 １０００４４ 摘要：碳中和目前已成为国际共识，亦是我国政府的政治承诺．实现碳中和目标无疑需要人为努力，但自然界还存在着一些仍未完全被认知但 又不可小觑的碳排放源．例如，地表水体中在常规水底沉积物厌氧产甲烷（ ＣＨ４ ） 现象之外还存在着一种非常规 ＣＨ４ 释放现象（ 甲烷悖论） ，且这 种非常规 ＣＨ４ 释放量在某些地区甚至超过化石燃料使用、汽车尾气排放、管道泄漏等温室气体排放量总和．如果这种现象变得普遍，则有可能 形成在 ２１ 世纪中叶虽可实现碳中和目标，但在世纪末却难以完成控温＜ ２ ℃ 的尴尬局面．因此，有必要了解甲烷悖论现象及过程机制，高度警 惕甲烷悖论现象下的 ＣＨ４ 超量释放现象，而不仅仅是以完成碳中和作为唯一目标．基于碳中和目的，首先简述水体底泥常规甲烷生成途径，并 由此引出水体甲烷超量释放现象，即甲烷悖论．其次，综述现有甲烷悖论过程机理研究，揭示表层有氧水体过量释放甲烷现象的实质．最后，分 析调控甲烷悖论有可能适用的技术策略． 关键词：碳中和；甲烷悖论；甲烷有氧代谢；富营养；贫营养；藻类代谢物产甲烷 文章编号：０２５３⁃２４６８（２０２１）０５⁃ １５９３⁃ ０６　 　 　 中图分类号：Ｘ１７１　 　 　 文献标识码：Ａ Ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ ｖｓ ｅｘｃｅｓｓ ｍｅｔｈａｎｅ ｒｅｌｅａｓｅ ｆｒｏｍ ｗａｔｅｒ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔｓ ／ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ ＨＡＯ Ｘｉａｏｄｉ ∗ ， ＷＡＮＧ Ｂａｎｇｙａｎ， ＬＩＵ Ｒａｎｂｉｎ， ＪＩＡＮＧ Ｈａｎ Ｓｉｎｏ⁃Ｄｕｔｃｈ Ｒ＆Ｄ Ｃｅｎｔｒｅ ｆｏｒ Ｆｕｔｕｒｅ Ｗａｓｔｅｗａｔｅｒ Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ， Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｕｒｂａｎ Ｓｔｏｒｍｗａｔｅｒ Ｓｙｓｔｅｍ ａｎｄ Ｗａｔｅｒ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ （ Ｍｉｎｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｅｄｕｃａｔｉｏｎ） ， Ｂｅｉｊｉｎｇ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｃｉｖｉｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ａｎｄ Ａｒｃｈｉｔｅｃｔｕｒｅ， Ｂｅｉｊｉｎｇ １０００４４ Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ ｈａｓ ｂｅｃｏｍｅ ａｎ ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ ｃｏｎｓｅｎｓｕｓ ａｎｄ ａｌｓｏ ａ ｐｏｌｉｔｉｃａｌ ｃｏｍｍｉｔｍｅｎｔ ｏｆ ｔｈｅ Ｃｈｉｎａ′ ｓ ｇｏｖｅｒｎｍｅｎｔ． Ａｃｈｉｅｖｉｎｇ ｔｈｅ ｇｏａｌ ｏｆ ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ ｕｎｄｏｕｂｔｅｄｌｙ ｒｅｑｕｉｒｅｓ ｏｕｒ ｈｕｍａｎ ｅｆｆｏｒｔｓ， ｂｕｔ ｔｈｅｒｅ ａｒｅ ａｌｓｏ ｏｔｈｅｒ ｃａｒｂｏｎ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｓｏｕｒｃｅｓ ｉｎ ｔｈｅ ｎａｔｕｒｅ， ｗｈｉｃｈ ｈａｖｅ ｎｏｔ ｂｅｅｎ ｆｕｌｌｙ ｒｅｃｏｇｎｉｚｅｄ ａｎｄ ｈｏｗｅｖｅｒ ｃａｎｎｏｔ ｂｅ ｕｎｄｅｒｅｓｔｉｍａｔｅｄ． Ｆｏｒ ｅｘａｍｐｌｅ，ｔｈｅｒｅ ｉｓ ｔｈｅ ｕｎｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ ＣＨ４ ｒｅｌｅａｓｅ ｐｈｅｎｏｍｅｎａ （ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ） ｉｎ ｓｕｒｆａｃｅ ｗａｔｅｒｓ ｂｅｓｉｄｅｓ ｔｈｅ ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ ｐｈｅｎｏｍｅｎａ ｏｆ ａｎａｅｒｏｂｉｃ ｍｅｔｈａｎｅ ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ （ ＣＨ４ ） ｉｎ ｗａｔｅｒ ｓｅｄｉｍｅｎｔｓ，ａｎｄ ｍｏｒｅｏｖｅｒ ｔｈｅ ｕｎｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ ＣＨ４ ｒｅｌｅａｓｅ ａｍｏｕｎｔ ｉｎ ｓｏｍｅ ａｒｅａｓ ｅｖｅｎ ｅｘｃｅｅｄｓ ｔｈｅ ｓｕｍ ｏｆ ｇｒｅｅｎｈｏｕｓｅ ｇａｓ ｅｍｉｓｓｉｏｎｓ ｆｒｏｍ ｆｏｓｓｉｌ ｆｕｅｌ，ａｕｔｏｍｏｂｉｌｅ ｅｘｈａｕｓｔ ａｎｄ ｐｉｐｅｌｉｎｅ ｌｅａｋａｇｅ．Ｉｆ ｔｈｅ ｐｈｅｎｏｍｅｎａ ｂｅｃｏｍｅ ｃｏｍｍｏｎ，ａｎ ｅｍｂａｒｒａｓｓｉｎｇ ｓｉｔｕａｔｉｏｎ ｗｏｕｌｄ ｅｍｅｒｇｅｄ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｇｏａｌ ｏｆ ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ ｗｏｕｌｄ ｅｖｅｎ ｂｅ ａｃｈｉｅｖｅｄ ｉｎ ｔｈｅ ｍｉｄｄｌｅ ｏｆ ｔｈｉｓ ｃｅｎｔｕｒｙ ｂｕｔ ｔｈｅ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｂｅｌｏｗ ２ ℃ ｂｙ ｔｈｅ ｅｎｄ ｏｆ ｔｈｉｓ ｃｅｎｔｕｒｙ ｗｏｕｌｄ ｈａｒｄｌｙ ｂｅ ｃｏｍｐｌｅｔｅｄ．Ｆｏｒ ｔｈｉｓ ｒｅａｓｏｎ，ｉｔ ｉｓ ｎｅｃｅｓｓａｒｙ ｔｏ ｕｎｄｅｒｓｔａｎｄ ｔｈｅ ｐｈｅｎｏｍｅｎａ ｏｆ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ ａｎｄ ｔｈｅ ａｓｓｏｃｉａｔｅｄ ｐｒｏｃｅｓｓ ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓ ｏｆ ｈｉｇｈｌｙ ａｌｅｒｔｉｎｇ ｔｈｅ ｏｖｅｒ⁃ｒｅｌｅａｓｅｄ ＣＨ４ ｕｎｄｅｒ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ，ｎｏｔ ｏｎｌｙ ｆｏｒ ｐａｙｉｎｇ ａｔｔｅｎｔｉｏｎ ｔｏ ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ ａｓ ｔｈｅ ｏｎｌｙ ｇｏａｌ．Ｂａｓｅｄ ｏｎ ｔｈｅ ｐｕｒｐｏｓｅ ｏｆ ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ，ｔｈｅ ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ ｍｅｔｈａｎｏｇｅｎｉｃ ｐａｔｈｗａｙ ｆｒｏｍ ｗａｔｅｒ ｓｅｄｉｍｅｎｔｓ ｉｓ ｂｒｉｅｆｌｙ ｄｅｓｃｒｉｂｅｄ，ａｎｄ ｔｈｅ ｐｈｅｎｏｍｅｎａ ｏｆ ｅｘｃｅｓｓｉｖｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｒｅｌｅａｓｅ ｆｒｏｍ ｓｕｒｆａｃｅ ｗａｔｅｒｓ （ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ） ｉｓ ｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄ．Ｔｈｅｎ，ｔｈｅ ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓ ｏｆ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ ａｒｅ ｒｅｖｉｅｗｅｄ ｔｏ ｒｅｖｅａｌ ｔｈｅ ｅｓｓｅｎｃｅ ｏｆ ｅｘｃｅｓｓｉｖｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｉｎ ｓｕｒｆａｃｅ ａｅｒｏｂｉｃ ｗａｔｅｒｓ． Ｆｉｎａｌｌｙ， ｔｈｅ ｐｏｓｓｉｂｌｅ ｔｅｃｈｎｉｃａｌ ｓｔｒａｔｅｇｉｅｓ ｆｏｒ ｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ ｔｈｅ ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ ａｒｅ ａｎａｌｙｚｅｄ． Ｋｅｙｗｏｒｄｓ： ｃａｒｂｏｎ ｎｅｕｔｒａｌｉｔｙ； ｍｅｔｈａｎｅ ｐａｒａｄｏｘ； ａｅｒｏｂｉｃ ｍｅｔａｂｏｌｉｓｍ ｏｆ ｍｅｔｈａｎｅ； ｅｕｔｒｏｐｈｉｃａｔｉｏｎ； ｏｌｉｇｏｔｒｏｐｈｉｃ； ｍｅｔｈａｎｅ ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｂｙ ｐｈｙｔｏｐｌａｎｋｔｏｎ ｍｅｔａｂｏｌｉｔｅ １　 引言（ Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ） 全球气候变暖导致的自然灾害等现象令人担 忧．为避免灾难性后果发生，《 巴黎协定》 签署、生效， 旨在将全球平均气温上升幅度于 ２１ 世纪末控制在 较“ 工业革命” 前 ２ ℃ 以内，最好能控制在 １．５ ℃ 以 内（ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｆ ｔｈｅ Ｐａｒｔｉｅｓ，２０１５） ．温室气体是导致 全球变暖的罪魁祸首，广义温室气体是指任何会吸 收稿日期：２０２１⁃ ０３⁃ ２１　 　 　 修回日期：２０２１⁃ ０４⁃ ０２　 　 　 录用日期：２０２１⁃ ０４⁃ ０２ 基金项目： 国家自然科学基金（ Ｎｏ．５１８７８０２２） ；北京“ 未来城市设计高精尖中心” 项目（２０２１） 作者简介： 郝晓地（１９６０ ―） ，男，教授（ 博士） ，Ｅ⁃ｍａｉｌ：ｈａｏｘｉａｏｄｉ＠ ｂｕｃｅａ．ｅｄｕ．ｃｎ； ∗责任作者 １５９４ 环　 　 境　 　 科　 　 学　 　 学　 　 报 ４１ 卷 收和释放红外线辐射并存在于大气中的气体，包括 通过水 解、 发 酵、 产 甲 烷 等 一 系 列 代 谢 过 程 产 生 化碳（ ＣＯ ２ ） 、甲烷（ ＣＨ ４ ） 、氮氧化物（ Ｎ ｘ Ｏ） 、氢氟碳 点，这一步骤中产甲烷菌通过异养与自养两种途径 （ ＳＦ６ ） 等（ 李金惠等，２０１８） ．因水蒸气及臭氧的时空 不同自然水体沉积物中 ＣＨ ４ 生成途径存在较大 水蒸气（ 产生约 ２ ／ ３ 的温室效应） 、臭氧（ Ｏ ３ ） 、二氧 化合物 （ ＨＦＣｓ） 、 全 氟 碳 化 物 （ ＰＦＣｓ） 及 六 氟 化 硫 分布变化较大，所以在进行温室气体减量措施规划 ＣＨ ４ ．在这些微生物代谢过程中产甲烷菌产 ＣＨ ４ 是终 生成 ＣＨ ４（ Ｆｅｒｒｙ，２０１０） ． 差异，在海洋沉积物中大部分 ＣＨ ４ 是通过产甲烷菌 时， 一 般 都 不 将 这 两 种 气 体 纳 入 考 虑 （ Ｕｎｉｔｅｄ 进 行 ＣＯ ２ 还 原 和 甲 基 基 质 歧 化 反 应 所 产 生 《 京都议定书》 所规定控制的 ６ 种温室气体的 物中有着较强的 ＣＨ ４ 生产能力（ Ｎａｑｖｉ ｅｔ ａｌ．，２０１０） ． ＳＦ６ 百年以内的全球增温潜势（ ＧＷＰ ） 分别为 ＣＯ ２ 的 速率要 普 遍 高 于 产 甲 烷 菌 产 ＣＨ ４ 的 速 率 （ Ｔｒｅｕｄｅ ｅｔ ａｌ．，２０１３） ．就排放量而言，ＣＯ ２ 位居首位，约占温 入大气的 ＣＨ ４ 量相对较少，约 ８０％ 由底层沉积物产 Ｎａｔｉｏｎｓ，１９９８） ． 温室效应依以上顺序能力逐渐变强，如 ＣＨ ４ 、Ｎ ｘ Ｏ 与 ２５、 ２９６ 和 ３１２９８ 倍 （ Ｓｔｏｃｋｅｒ ｅｔ ａｌ．， ２０１３； Ｗａｎｇ 室效应的 １ ／ ４；ＣＨ ４ 排放量虽不及 ＣＯ ２ ，但其 ２５ 倍于 ＣＯ ２ 的 ＧＷＰ 也不免令人关注． ＣＨ ４ 排放除与人类活动（ 如养牛